Влияние состава окислителя на матричную конверсию пропан-бутановой смеси и деградацию фехралевой матрицы

封面

如何引用文章

全文:

开放存取 开放存取
受限制的访问 ##reader.subscriptionAccessGranted##
受限制的访问 订阅存取

详细

Показана стабильность матричной конверсии пропан-бутановой смеси в синтез-газе при использовании в качестве окислителя атмосферного воздуха. Исследовано влияние количества кислорода в окислителе на деградацию материала фехралевой матрицы (проволока состава Fe — 23%, Cr — 4%, Al). Выявлено, что устойчивость фехралевой проволоки в условиях матричной конверсии пропан-бутановой смеси снижается при увеличении степени обогащения воздуха техническим кислородом. С использованием растровой и просвечивающей электронной микроскопии (с возможностью микрорентгеноспектрального анализа) проведено сравнительное изучение микроструктуры, элементного и фазового состава исследуемого сплава в различных условиях воздействия газовой среды при высокотемпературной конверсии углеводородных газов. С использованием методологии CALPHAD установлен фазовый состав формирующейся оксидной пленки на поверхности фехраля в интервале температур 1000–1500°С.

全文:

受限制的访问

作者简介

Алексей Озерский

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н. Н. Семенова РАН

编辑信件的主要联系方式.
Email: alex.ozersky.1992@gmail.com
ORCID iD: 0000-0002-6765-1401

к.х.н.

俄罗斯联邦, 142432, г. о. Черноголовка, пр. Академика Семенова, д. 1; 119991, г. Москва, ул. Косыгина, д. 4, корп. 1

Вадим Отнельченко

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Московский физико-технический институт (национальный исследовательский университет)

Email: alex.ozersky.1992@gmail.com
ORCID iD: 0009-0000-3045-8846
俄罗斯联邦, 142432, г. о. Черноголовка, пр. Академика Семенова, д. 1; 141701, г. Долгопрудный, Институтский пер., д. 9

Алексей Никитин

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н. Н. Семенова РАН

Email: alex.ozersky.1992@gmail.com
ORCID iD: 0000-0002-8236-3854

к.х.н.

俄罗斯联邦, 142432, г. о. Черноголовка, пр. Академика Семенова, д. 1; 119991, г. Москва, ул. Косыгина, д. 4, корп. 1

Илья Фокин

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН

Email: alex.ozersky.1992@gmail.com
ORCID iD: 0000-0003-3652-2575

к.т.н.

俄罗斯联邦, 142432, г. о. Черноголовка, пр. Академика Семенова, д. 1

Владимир Арутюнов

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н. Н. Семенова РАН

Email: alex.ozersky.1992@gmail.com
ORCID iD: 0000-0003-0339-0297

д.х.н., проф.

俄罗斯联邦, 142432, г. о. Черноголовка, пр. Академика Семенова, д. 1; 119991, г. Москва, ул. Косыгина, д. 4, корп. 1

Сергей Манохин

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Тольяттинский государственный университет

Email: alex.ozersky.1992@gmail.com
ORCID iD: 0000-0002-1683-5614

к.т.н.

俄罗斯联邦, 142432, г. о. Черноголовка, пр. Академика Семенова, д. 1; 445020, г. Тольятти, ул. Белорусская, д. 14

Иван Неласов

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Тольяттинский государственный университет

Email: alex.ozersky.1992@gmail.com
ORCID iD: 0000-0002-6305-8985

к.ф.-м.н.

俄罗斯联邦, 142432, г. о. Черноголовка, пр. Академика Семенова, д. 1; 445020, г. Тольятти, ул. Белорусская, д. 14

Юрий Колобов

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Тольяттинский государственный университет

Email: alex.ozersky.1992@gmail.com
ORCID iD: 0000-0001-9645-9999

д.ф.-м.н., проф.

俄罗斯联邦, 142432, г. о. Черноголовка, пр. Академика Семенова, д. 1; 445020, г. Тольятти, ул. Белорусская, д. 14

Игорь Седов

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Национальный исследовательский университет «Высшая школа экономики»

Email: alex.ozersky.1992@gmail.com
ORCID iD: 0000-0001-9648-4895

к.х.н.

俄罗斯联邦, 142432, г. о. Черноголовка, пр. Академика Семенова, д. 1; 109028, г. Москва, Покровский б-р, д. 11

参考

  1. Якубсон К. И. Перспективы производства и использования водорода как одно из направлений развития низкоуглеродной экономики в Российской Федерации (обзор) // ЖПХ. 2020. Т. 93. № 12. С. 1675–1695. https://doi.org/10.31857/S0044461820120014 [Yakubson K. I. Prospects for production and use of hydrogen as one of directions of the development of low-carbon economy in the Russian Federation // Russ. J. Appl. Chem. 2020. V. 93. N 12. P. 1775–1795].
  2. Kolos G., Gritsch A., Morillo A., Tuttlies U., Bernnat J., Op ferkuch F., Eigenberger G. Heat-integrated reactor concepts for catalytic reforming and automotive exhaust purification // Appl. Catal. B. 2007. V. 70. N 1–4. P. 16–30. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2006.01.030
  3. Миронова Д. Ю., Баранов И. В., Капустин Д. С., Кожухов Ю. В., Свинкин И. А. Применение концепции промышленного симбиоза к нефтегазовому сектору на примере переработки попутного нефтяного газа // Нефтегаз. дело. 2023. Т. 21. № 3. С. 220–231. https://doi.org/10.17122/ngdelo–2023–3–220–231
  4. Кириллов В. А., Амосов Ю. И., Шигаров А. Б., Кузин Н. А., Киреенков В. В., Пармон В. Н., Аристович Ю. В., Грицай М. А., Светов А. А. Экспериментальное и теоретическое исследование процесса переработки попутного нефтяного газа в нормализованный газ посредством мягкого парового риформинга // Теорет. основы хим. технологии. 2017. Т. 51. № 1. С. 15–30. https://doi.org/10.7868/S0040357117010110 [Kirillov V. A., Amosov Y. I., Shigarov A. B., Kireenkov V. V., Parmon V. N., Kuzin N. A., Aristovich Y. V., Gritsay M. A., Svetov A. A. Experimental and theoretical study of associated petroleum gas processing into normalized gas by soft steam reforming // Theor. Found. Chem. Eng. 2017. V. 51. N 1. P. 12–26. https://doi.org/10.1134/S0040579517010110].
  5. Захаров И. В. Технология утилизации попутного нефтяного газа с использованием отводящих факельных газов // Газ. пром-сть. 2018. № 3 (765). C. 60–66.
  6. Hognon C., Simon Yv., Marquaire P.-M., Courson C., Kiennemann A. Hydrogen production by catalytic partial oxidation of propane over CeO2 // Chem. Eng. Sci. 2018. V. 181. P. 46–57. https://doi.org/10.1016/j.ces.2018.01.038
  7. Pagani D., Livio D., Donazzi A., Beretta A., Groppi G., Maestri M., Tronconi E. A kinetic analysis of the partial oxidation of C3H8 over a 2% Rh/Al2O3 catalyst in annular microreactor // Catal. Today. 2012. V. 197. N 1. P. 265–280. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2012.09.004
  8. Dorofeenko S. O., Polianczyk E. V. Enhancing efficiency of hydrocarbons to synthesis gas conversion in a counterflow moving bed filtration combustion reactor // Int. J. Hydrog. Energy. 2019. V. 44. N 57. P. 30039–30052. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2019.09.208
  9. Schoeg I., Newcomb S. R., Ellzey J. L. Ultra-rich combustion in parallel channels to produce hydrogen-rich syngas from propane // Int. J. Hydrog. Energy. 2009. V. 34. N 12. P. 5152–5163. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2009.03.036
  10. Арутюнов В. С., Савченко В. И., Седов И. В., Шмелев В. М., Никитин А. В., Фокин И. Г., Эксанов С. А., Шаповалова О. В., Тимофеев К. А. Экспериментальные исследования конверторов природного газа в синтез-газ на основе проницаемых объемных матриц // ЖПХ. 2016. Т. 89. № 11. С. 1450–1458 [Arutyunov V. S., Savchenko V. I., Sedov I. V., Nikitin A. V., Fokin I. G., Eksanov S. A., Shmelev V. M., Shapovalova O. V., Timofeev K. A. Experimental studies of natural gas to synthesis gas converters based on permeable cavity matrices // Russ. J. Appl. Chem. 2016. V. 89. N 11. P. 1816–1824. https://doi.org/10.1134/S1070427216110124].
  11. Никитин А. В., Савченко В. И., Седов И. В., Тимофеев К. А., Шмелев В. М., Арутюнов В. С. Матричная конверсия метана в синтез-газ с низким содержанием азота // Горение и взрыв. 2017. Т. 10. № 1. С 28–33. https://www.elibrary.ru/xvginx
  12. Nikitin A., Ozersky A., Savchenko V., Sedov I., Shmelev V., Arutyunov V. Matrix conversion of natural gas to syngas: The main parameters of the process and possible applications // Chem. Eng. J. 2019. V. 377. ID 120883. https://doi.org/10.1016/j.cej.2019.01.162
  13. Шмелев В. М. Горение природного газа на поверхности матриц из высокопористой металлической пены // Хим. физика. 2010. Т.29. № 7. С. 27–36. https://www.elibrary.ru/msqtef
  14. Озерский А. В., Никитин А. В., Зимин Я. С., Савченко В. И., Седов И. В., Арутюнов В. С. Получение водорода из пропан-бутановой смеси в совмещенном процессе матричной и паровой конверсии // ЖПХ. 2021. Т. 94. № 7. С. 874–881. https://doi.org/10.31857/S0044461821070082 [Ozerskii A. V., Nikitin A. V., Zimin Y. S., Savchenko V. I., Sedov I. V., Arutyunov V. S. Production of hydrogen from propane–butane mixture in a combined process of matrix and steam conversion // Russ. J. Appl. Chem. 2021. V. 94. N 7. P. 927–933. https://doi.org/10.1134/S1070427221070090].
  15. Шаповалова О. В., Арутюнов В. С., Синев М. Ю. Окислительная конверсия пропан-бутановой смеси в синтез-газ и водород в объемной матричной горелке // Горение и взрыв. 2011. № 4. С. 34–37. https://www.elibrary.ru/slbuez
  16. Andersson J. O., Helander T., Höglund L., Shi P., Sundman Bo. Thermo-Calc & DICTRA, computational tools for materials science //Calphad. 2002. V. 26. N 2. С. 273312. https://doi.org/10.1016/S0364-5916(02)00037-8
  17. Никитин А. В., Озерский А. В., Тимофеев К. А., Комаров И. К., Зимин Я. С., Седов И. В., Шмелев В. М., Арутюнов В. С. Влияние добавок водяного пара на процесс матричной конверсии метана в синтез-газ // Горение и взрыв. 2018. Т. 11. № 2. С. 18–23. https://doi.org/10.30826/CE18110203 https://www.elibrary.ru/xpupsh

补充文件

附件文件
动作
1. JATS XML
下载
2. Fig. 1. Scheme of the propane-butane mixture matrix conversion unit. 1 — matrix converter, 2 — soot collector, 3 — water cooler, 4 — gas ramp, 5 — air compressor, 6 — gas reducer, 7 — gas receiver, 8 — gas flow regulator, 9 — gas mixer, 10 — pressure gauge, 11 — thermocouple, 12 — analog-to-digital converter, 13 — Crystal-500 gas chromatograph, 14 — fine adjustment valve, 15 — shut-off ball valve, 16 — ignition system, 17 — gas holder with propane-butane mixture.

下载 (244KB)
索引源数据
3. Fig. 2. Photograph of the working surface of the matrix (a) and a diagram of the matrix converter indicating the location of the thermocouples and the direction of movement of the gas flows (b). 1 - mixing chamber; 2 - fixing ring; 3 - matrix; 4 - aperture; 5 - housing; T-1, T-2, T-3, T-4 - thermocouples located in the mixing chamber, near the non-working/inlet side of the matrix, the working side of the matrix, between the screens, respectively.

下载 (4MB)
索引源数据
4. Fig. 3. Dependence of the matrix inlet side temperature on the experiment time. 1 — air flow rate 12.0 Nm3 h–1, α = 0.58; 1 — air flow rate 12.0 Nm3 h–1, α = 0.59; 3 — air flow rate 11.5 Nm3 h–1, α = 0.63; 4 — air flow rate 12.0 Nm3 h–1, α = 0.59–0.63; 5 — air flow rate 12.0 Nm3 h–1, α = 0.60–0.64; 6 — air flow rate 12.0 Nm3 h–1, α = 0.60; 7 — air flow rate 12.0 Nm3 h–1, α = 0.62; 8 — air consumption 11.3 nm3 h–1, α = 0.61.

下载 (2MB)
索引源数据
5. Fig. 4. Temperature change over time: a — working side of the matrix (T3), interval 0–400 min; b — working side of the matrix (T3), interval 0–60 min; c — inlet side of the matrix (T2), interval 0–400 min; d — inlet side of the matrix (T2), interval 0–60 min. 1 — propane-butane mixture flow rate 2.00 Nm3 h–1, O2 flow rate 0.20–1.10 Nm3 h–1, air flow rate 4.00–7.00 Nm3 h–1; 2 — propane-butane mixture flow rate 2.00–3.75 Nm3 h–1, O2 flow rate 0.20–2.50 Nm3 h–1, air flow rate 3.50–11.50 Nm3 h–1; 3 — propane-butane mixture flow rate 3.60–5.00 Nm3 h–1, O2 flow rate 1.75–2.40 Nm3 h–1, air flow rate 3.95–7.00 Nm3 h–1; 4 — propane-butane mixture flow rate 2.75–3.54 Nm3 h–1, O2 flow rate 1.00–1.95 Nm3 h–1, air flow rate 6.75–11.10 Nm3 h–1; 5 — propane-butane mixture flow rate 2.20–3.45 Nm3 h–1, O2 flow rate 0.25–1.43 Nm3 h–1, air flow rate 10.65–12.00 Nm3 h–1. The specified flow rates were set on the gas flow regulators.

下载 (2MB)
索引源数据
6. Fig. 5. Dependence of the concentration of synthesis gas components on the concentration of oxygen in the oxidizer. CH4 — 1, CO2 — 2, H2 — 3, CO — 4. The concentrations of synthesis gas components are determined based on gas analyzer readings.

下载 (1MB)
索引源数据
7. Fig. 6. Images of the oxide layer on the surface of the Fe–Cr–Al alloy wire after operation of the converter matrix in an oxygen-enriched environment at 1000°C for 4 (a), 14 h (b), obtained by scanning electron microscopy.

下载 (2MB)
索引源数据
8. Fig. 7. Scanning electron microscopy image of a sample of the Fe–Cr–Al alloy system after 14 hours of operation in an oxygen-enriched environment. 1 — shooting from a particle of iron and chromium oxides, 2 — from a particle of aluminum oxide.

下载 (3MB)
索引源数据
9. Fig. 8. General view of a sample of the Fe–Cr–Al alloy system after 2 hours of operation in an oxygen-enriched environment; the arrow shows the area of ​​thin foil production (a); general view of the thin foil in a transmission electron microscope (b).

下载 (3MB)
索引源数据
10. Fig. 9. Maps of the distribution of aluminum, carbon, iron, chromium and oxygen. Images were obtained by energy-dispersive X-ray spectroscopy in a transmission electron microscope.

下载 (5MB)
索引源数据
11. Fig. 10. Change in the molar fraction of phases in particles enriched with chromium (a), aluminum (b), in the temperature range of 1000–1500 K.

下载 (98KB)
索引源数据

版权所有 © Russian Academy of Sciences, 2024